陳雅欣青年研究員Nat. Commun. | 催化過程中單個金屬納米顆粒上活性位點之間的電子通信

發布時間:2024-10-10  瀏覽次數:15

2024104日,我系陳雅欣青年研究員在Nature Communications期刊發表了題為Electronic communications between active sites on individual metallic nanoparticles in catalysis”的研究論文(論文DOI👳🏿‍♂️:https://doi.org/10.1038/s41467-024-52997-w)🧘🏿‍♀️🧑🏽‍💻。

大多數催化氧化反應通常涉及反應物之間的電子轉移,其中催化劑充當電子庫,從一種反應物接受電子,然後將其傳遞給其他反應物,因此催化劑的電子狀態,尤其是非金屬態或金屬態,對反應速率有重要影響。關於非金屬態或金屬在決定催化性能方面的重要性,目前有兩種流行但截然相反的觀點。這些觀點的根本分歧在於反應發生時活性位點之間是否存在電子通信。

1. 金屬顆粒上活性位點間電子通信的證明 

為了解決這一問題,我系陳雅欣青年研究員團隊設計合成了Rh單原子催化劑,Rh納米團簇催化劑和Rh顆粒催化劑🍀,並以CO氧化反應作為探針反應進行研究。研究發現,金屬銠顆粒催化劑在一氧化碳的低溫氧化過程中具有很高的活性🖐🏼,而氧化鋁上的非金屬銠簇或單原子則保持催化惰性。該研究提供了直接證據證明了單個金屬顆粒上活性位點之間存在電子通信🦐,這使得Rh顆粒催化劑的周轉頻率比沒有電子通信的非金屬態催化劑高出四個數量級。實驗和理論結果證明,金屬微粒上的位點間電子通信驅動活性位點間的兩個半反應耦合,從而使CO氧化沿著比非金屬團簇或單原子更低的活化能動力學途徑進行。其他金屬顆粒催化劑也發現了類似的結果🧳,這意味著活性位點之間的電子通信在異相催化中具有重要作用。

沐鸣2平台環境系博士生許東潤為論文第一作者,沐鸣2平台環境系陳雅欣青年研究員和唐幸福教授為論文共同通訊作者。該項研究工作得到了國家重點研發項目🙇🏼、國家自然科學基金等項目支持。

 

供稿:唐幸福課題組

編輯🛃:潘翔宇

審核:張立武


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