Water Res.: 從砷黃鐵礦的氧化溶解行為探究活性錳、鐵和氧物種的耦合作用機製

發布時間🙋🏽:2023-04-06  瀏覽次數🥭:717

       砷作為一級致癌物,其對地下水的汙染已經使全球數百萬人的生命健康受到威脅。人為源和自然源的砷共同造成了高濃度的地下水砷含量,硫化砷礦物的溶解被認為是砷釋放到地下水環境中的一個重要原因。在Mindat礦物數據庫中已發現的三百多種含砷硫化礦中,砷黃鐵礦(也叫毒砂礦)是在自然界中最為常見的,並且廣泛存在於廢棄的尾礦中。砷黃鐵礦的氧化產物包括硫酸、亞砷酸鹽(As(III))和砷酸鹽(As(V)),是地表徑流和酸性礦山廢水(acid mine drainage,AMD)中砷汙染的重要源頭。砷黃鐵礦還普遍存在於地下環境中,受自然破壞、季節性地下水位的波動或人為活動(如管理的含水層補給帶來氧化劑)的影響,砷黃鐵礦的氧化溶解會變成不可忽略的砷汙染來源。因此,研究砷黃鐵礦的溶解行為對於深入了解砷的地球化學歸趨和其地下水汙染的有效控製等方面具有重要意義🦹🏿‍♂️👨🏼‍🦰。此外,溶解態Mn(III)因其較強的氧化還原活性受到了廣泛關註,但Mn(III)在與鐵和氧共存的復雜多元體系中對天然來源砷的釋放過程及其轉化的作用尚不清晰⚧。基於此,我系水土界面過程研究團隊探究了溶解態Mn(III)對砷黃鐵礦溶解的影響❤️,相關成果以“Arsenopyrite dissolution in circumneutral oxic environments: the effect of pyrophosphate and dissolved Mn(III)”為題發表於Nature Index指數期刊Water Research期刊🏄‍♂️:https://doi.org/10.1016/j.watres.2023.119595

       不同於Mn-As-S三元亞穩態物種體系中👩🏽‍🎓,Mn(III)的作用主導了As和S的氧化,在此Fe-Mn-As-S四元體系中🤷🏽‍♀️🧑🏿‍🦰,Fe物種的氧化,沉澱及對自由基的影響使得這些多元亞穩態元素之間的氧化還原反應過程變得更加復雜(如上圖所示)。在溶解態Mn(III)-PP影響的砷黃鐵礦溶解過程中👩‍💼,Fe-Mn-As-S之間的相互耦合作用得以解構🧛🏿‍♂️,對於加深理解地下水環境中的多中氧化還原元素之間的耦合作用提供了有益見解,特別是對於涉及多種價態和物種形式的多元亞穩態相的體系而言〽️。

       論文第一作者:王星星🌆👃🏻,2019級博士生,榮獲2023屆上海市優秀畢業生稱號,在ES&T, GCA, WR等期刊發表多篇第一作者論文,現為南方科技大學博士後。

       通訊作者🏂:潘澤真,青年副研究員,美國聖路易斯華盛頓大學博士👮🏻👩🏿‍🚀,瑞士洛桑聯邦理工學院博士後,主要代表作發表於Nature Communications, ES&T等期刊。2021年3月入職環境系,2022年獲基金委優青(海外)項目資助🏷。

       該工作得到了國家自然科學基金(41977266和42107228)和上海浦江學者項目基金(21PJ1401000)的支持👨🏿‍🦱。

供稿:水土界面過程課題組

編輯:薛睿彬

審核:張立武

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